據(jù)中科院大連化物所消息，近日，該所納米反應器與反應工程學創(chuàng)新特區(qū)研究組（05T7組）劉健研究員團隊與大連理工大學周思研究員、天津大學教授梁驥團隊，通過單原子催化劑改性碳載體的策略，增強載體與其上負載金屬粒子間的相互作用，構(gòu)筑了鈷單原子催化劑摻雜碳載金屬釕（Ru）納米反應器，實現(xiàn)了電催化析氫反應中綠氫的高效制備，為碳載金屬納米催化劑性能的調(diào)控提供了新思路。

碳載體具有比表面積高、孔結(jié)構(gòu)豐富、穩(wěn)定性強、導電性好等優(yōu)勢，被廣泛用于電催化領(lǐng)域。然而，碳載體的惰性表面導致其與負載的金屬納米粒子間的相互作用力過弱，難以有效調(diào)控金屬納米粒子的電子結(jié)構(gòu)和催化活性，抑制團聚的能力也較差。

針對這些問題，研究團隊提出利用單原子摻雜調(diào)節(jié)碳載體π共軛結(jié)構(gòu)以增強其與金屬納米粒子間相互作用的策略。團隊利用鐵鈷鎳等金屬單原子摻雜含氧石墨烯，并以其作為載體負載金屬Ru納米粒子，構(gòu)筑了包含金屬單原子、碳基底和Ru納米粒子的復合納米反應器。

理論計算表明，金屬單原子的修飾可實現(xiàn)含氧石墨烯表面電荷的重新分布，使單原子周邊碳原子呈缺電子狀態(tài)，顯著增強了負載Ru納米顆粒至碳載體的電子轉(zhuǎn)移能力。以電催化析氫反應（HER）為模型，研究團隊探究了該復合納米反應器中金屬單原子摻雜誘導的Ru納米顆粒界面電荷重新排布對產(chǎn)氫效能的影響。

通常，Ru對氫的吸附過強，導致其電催化分解水產(chǎn)氫的活性較低。然而，復合納米反應器中遠離界面的Ru位點有利于水分子的裂解，為析氫反應提供有效的氫源，同時界面處的Ru位點具有適中的氫吸附能力和高析氫活性。該復合納米反應器催化HER反應是目前文獻報道的最高活性之一。

該研究不僅開發(fā)了高性能析氫電催化劑，還揭示了金屬單原子、碳載體與負載金屬納米顆粒之間的作用機制，實現(xiàn)了不同位點間的遠程協(xié)同和催化性能優(yōu)化，為基于多重活性位點的納米反應器設(shè)計和構(gòu)筑提供了新思路。

上述成果已發(fā)表在《德國應用化學》上。該工作得到國家自然科學基金、中科院潔凈能源創(chuàng)新研究院合作基金等項目的資助。

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